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我国科学家发现钴单原子催化剂活性位点的电化学敏感性

2019年05月23日 16:41:16字号:T|T

    析氢反应是电化学水裂解的重要步骤,其中的主要产物氢,在未来能源需求中有着替代化石燃料的大好前景,但规模化制氢的关键在于开发拥有低过电位的高效低成本的电催化剂。在实际的催化反应环境中,许多催化剂往往可能会因受到反应温度、电势或吸附物种等多种物理或化学效应的诱导而发生结构重组。这些局限性阻碍了研究人员对析氢反应催化剂在原子水平上的理解,也阻碍了进一步合理设计出具有碱性电解活性的新型析氢反应催化剂,成为催化研究领域亟待突破的重要难题。

    针对该重要科学难题,在“大科学装置前沿研究”重点专项等的支持下,中国科学技术大学姚涛、韦世强研究组采用原位同步辐射X射线吸收精细结构(XAFS)技术,以活性中心结构明确且高度均一的钴单原子催化剂作为研究对象,利用其原位同步X射线吸收光谱,实时监测催化剂在碱性电催化析氢反应环境下结构的演变过程。该工作在原子水平上发现了碱性析氢反应条件下钴单原子催化剂活性位点的电化学敏感性,证实了高氧化态的“HO-Co1-N2”位点是产氢活性的中心,优化后的单原子钴位点的水离解能大大降低,显著促进碱性条件下的水离解,有效地提升了析氢反应的活性。相关研究成果近期发表在《自然·催化》(Nature Catalysis)上。

    该研究为碱性介质中的其他基本电催化反应提供了新的见解;为从原子尺度探究催化活性中心结构和反应机理提供了实验基础和理论指导;提供了一种发展单位点催化的协同工程策略,为开发高性能单位点催化剂奠定了基础。  

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